Conmutación resistiva y batería. - Níquel Co., Ltd de Beijing

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 14297 (2023) Citar este artículo

Detalles de métricas

Se fabricaron dispositivos de conmutación resistiva (RS) altamente transparentes cultivando películas delgadas de pentóxido de tantalio amorfo (a-Ta2O5) y óxido de indio y estaño (a-ITO) sobre sustratos de vidrio de borosilicato de bario (7059), utilizando evaporación por haz de electrones. Estas capas exhibieron una transmitancia superior a ~ 85% en la región visible completa y mostraron un comportamiento RS y características IV similares a las de una batería. Las características generales de RS se pueden ajustar utilizando el electrodo superior y el espesor de a-Ta2O5. Las películas más delgadas mostraron un comportamiento RS convencional, mientras que las películas más gruesas con electrodos metálicos mostraron una característica similar a la de una batería, lo que podría explicarse por reacciones redox adicionales y efectos capacitivos no faradaicos. Los dispositivos que tenían características IV similares a las de una batería mostraron una mayor corriente mejorada, de retención y de baja operación.

Los dispositivos transparentes de conmutación resistiva (RS) han atraído una importante atención científica por el desarrollo de circuitos invisibles, dispositivos electrónicos de potencia ultrabaja, sensores y electrónica transparente1,2,3,4,5,6,7,8,9,10. La investigación actual sobre óxidos conductores transparentes (TCO) requiere un delicado equilibrio entre una alta conductividad eléctrica y la transparencia óptica en el espectro visible. Además, existe la necesidad de incorporar otros elementos de circuito en el TCO que puedan realizar otras funcionalidades de procesamiento y almacenamiento de información. Especialmente, el dispositivo RS de dos terminales promete superar las limitaciones fundamentales de la complejidad, el escalado y el consumo de energía del circuito8,11,12,13,14,15. En un dispositivo RS típico, la resistencia cambia entre estados resistivos bajos y altos de manera reversible y no volátil bajo la aplicación de campos y corrientes eléctricas. Además, el RS multinivel también puede tener estados resistivos intermedios (IRS) que pueden estabilizarse en un solo dispositivo utilizando voltaje, corriente de cumplimiento y temperatura, lo que podría desempeñar un papel fundamental para el almacenamiento de alta densidad16,17,18,19 ,20,21,22. Otro comportamiento relacionado es el de tipo memristivo, donde el valor de resistencia se modifica continuamente con el historial de voltaje y corriente aplicados que puede imitar la condición en el cerebro, en el que las conexiones eléctricas entre dos neuronas se vuelven más fuertes cada vez que se aborda la conexión21,23. 24,25,26,27. Tanto las características de conmutación memristiva como las de conmutación multinivel son esenciales para el desarrollo de la computación neuromórfica. De hecho, los mismos dispositivos RS de dos terminales (en geometría de capacitador) también se pueden aprovechar para proporcionar energía localmente, también llamados nanobaterías28,29 para aumentar la portabilidad y la eficiencia. Los óxidos metálicos con alto contenido dieléctrico, como el óxido de hafnio (a-HfOx), el óxido de tantalio (a-TaxOy) y el óxido de itrio (a-Y2O3), podrían ser materiales muy prometedores para desarrollar una memoria de acceso aleatorio resistiva transparente (T -RRAM) y dispositivos memristivos, que pueden cultivarse a baja temperatura22,30,31,32,33,34,35,36. Los óxidos de tantalio (a-Ta2O5) cultivados mediante diversos métodos físicos de deposición de vapor son muy prometedores, ya que se pueden cultivar películas transparentes altamente aislantes a temperaturas más bajas. Por lo tanto, sería interesante dilucidar el papel del espesor de la película, el material del electrodo, el calentamiento de Joule y si el óxido conductor transparente como el óxido de indio y estaño (ITO) puede integrarse de manera efectiva con el óxido de tantalio para T-RRAM o memristores transparentes. Aquí, hemos descubierto que algún régimen de espesor intermedio mostró un nuevo tipo de características IV similares a las de una batería con resistencia y retención mejoradas y una corriente de fuga extremadamente baja que es importante para los dispositivos de bajo consumo. Proponemos que un efecto capacitivo no faradaico (NFC) podría ser responsable de este comportamiento. El campo interno opuesto ayuda a restringir la corriente de fuga y mejorar la potencia de funcionamiento en estos dispositivos. Este estudio abre las oportunidades de incorporar los conceptos de nanobaterías en memristores y dispositivos RS basados en Ta2O5, y plantea más preguntas relacionadas con los mecanismos subyacentes de NFC.

La Figura 1a ilustra el diagrama esquemático de los dispositivos de conmutación resistiva (RS). Para fabricar estos dispositivos, primero se depositó una capa de electrodo inferior altamente transparente de óxido de indio y estaño amorfo (a-ITO) sobre vidrio de borosilicato de bario (vidrio Corning 7059) mediante evaporación por haz de electrones (EBE). Después de enmascarar una región para el contacto con el fondo, se agregaron capas nuevas de a-ITO de ~ 15 nm de espesor y a-Ta2O5 de distintos espesores (~ 20 nm, ~ 40 nm, ~ 80 nm, ~ 130 nm, ~ 180 nm, ~ 270 nm) se depositaron sin romper el vacío para asegurar una interfaz nueva. El EBE de a-ITO y a-Ta2O5 se realizó utilizando gránulos puros al 99,999% de estos materiales bajo una presión parcial de oxígeno de ~ 2 × 10–5 Torr a una temperatura del sustrato de ~ 200 ° C y una corriente de haz de electrones de ~ 40 mA. La máscara de sombra se usó para fabricar electrodos metálicos superiores donde se encontró que el área de los electrodos metálicos circulares era de ~ 100 μm2. El espesor y la rugosidad de estas películas delgadas se confirmaron utilizando el perfilómetro de lápiz y elipsometría.

(a) diagrama esquemático de los dispositivos de conmutación resistivos, (b) UV-Vis. Transmisión versus longitud de onda de capas individuales, (c) Gráficos Tauc para extraer las bandas prohibidas de capas individuales, (d) La variación logarítmica del coeficiente de absorción versus energía de fotones para ITO (~ 15 nm), TaxOy (~ 20 nm, ~ 80 nm ), (e–f) Los espectros de los parámetros elipsométricos, Δ (a) y ψ (b) frente a la longitud de onda (λ), (g,h) Parte real (εr) y parte imaginaria (εi) de la constante dieléctrica frente a la longitud de onda (λ).

La espectroscopia UV-visible y la elipsometría se utilizan para investigar las propiedades ópticas de estas películas. La Figura 1b muestra los espectros de transmitancia medidos en el rango de longitud de onda de 250 a 800 nm de a-ITO y a-Ta2O5 de diferentes espesores. La transmisión de capas individuales de óxido de a-Ta2O5 y a-ITO es más del ~85% en toda la región visible y ~94% a una longitud de onda de 550 nm. Las oscilaciones de Fabry-Perot en los espectros UV-visible se observan al aumentar el espesor de la película, lo que indica una alta calidad de estas películas y confirma el crecimiento suave capa por capa. El coeficiente de absorción de la película se puede derivar de la ecuación , donde T, R y d son transmitancia, reflectancia y espesor respectivamente. Se puede simplificar aún más para una reflectancia insignificante. Las bandas prohibidas de estas películas se extrajeron de los espectros UV-Visible utilizando los gráficos Tauc, como se muestra en la Fig. 1c, utilizando la ecuación donde \(h, v\) y \({E}_{g}\) son la constante de Plank. , frecuencia de luz y banda prohibida respectivamente. El valor de banda prohibida óptica de a-ITO es ~ 3,6 eV y a-Ta2O5 es ~ 4,5–4,8 eV, lo que es consistente con los valores de la literatura 37,38 dentro de las limitaciones de extraer la banda prohibida utilizando gráficos Tauc. Las películas de a-Ta2O5 son altamente aislantes y transparentes, lo que indica defectos y vacancias de oxígeno muy bajas. Para comprender mejor los defectos, se puede extraer la energía de Urbach (Eu) de la espectroscopia UV-Vis que indica la formación de bandas39 en esta película amorfa debido a la presencia de trastornos39. Se puede derivar del ensanchamiento exponencial del borde de absorción usando la relación \(\alpha ={\alpha }_{0}\mathrm{exp}\frac{hv}{{E}_{u}}\). La Figura 1d ilustra los gráficos de ln (α) vs hν y las pendientes correspondientes se mencionan en las curvas correspondientes. La inversa de la pendiente da los valores aproximados de Eu para ITO ~ 200 meV y Ta2O5 ~ 115 meV (para ~ 20 nm), 131 meV (para ~ 40 nm) y ~ 161 meV (para ~ 80 nm). El aumento de la energía de Urbach con el espesor indica la formación de mayores vacantes de oxígeno a medida que las películas se vuelven más gruesas. Esto también es consistente con la ligera disminución en la transmisión global de estas películas a medida que aumenta el espesor.

Las propiedades ópticas y dieléctricas de estas películas se investigaron más a fondo utilizando el modelo de elipsómetro espectroscópico de ángulo variable (VASE) desarrollado por JA Woollam, Inc. Las mediciones de elipsometría se llevaron a cabo en un ángulo incidente de 70° (cerca del ángulo de Brewster para estas muestras). en longitudes de onda (λ) que van de 250 a 1650 nm con una resolución energética de ~ 0,01 eV. Estos resultados se muestran en la Fig. 1e – h. Aquí, el cambio en la polarización (ρ) de la luz incidente se mide después de la reflexión de la superficie de la muestra, que se puede expresar como \(\rho = {r}_{p}/{r}_{s}\), donde \({r}_{s}\) y \({r}_{p}\) son la amplitud de las ondas reflejadas de los componentes s y p que tienen oscilaciones paralelas y perpendiculares a la superficie de la muestra, respectivamente40. En una medición típica, la relación de reflectancia compleja \(\rho =\frac{{r}_{p}}{{r}_{s}}=\mathrm{tan}(\psi ).\mathrm{exp } (i\Delta )\), donde \(\mathrm{tan}(\psi )\) es la relación de amplitudes y \(\Delta\) es la diferencia de fase, es decir, \(\rho = \frac{\left|{r }_{p}\right|\mathrm{exp}(i{\delta }_{p})}{\left|{r}_{s}\right|\mathrm{exp}(i{\delta } _{s})}\). Los parámetros (\(\psi, \Delta)\) se pueden calcular usando ecuaciones de Fresnel usando el modelo iterativo. Aquí, hemos utilizado un modelo óptico de dos capas adecuado para películas delgadas de óxido de tantalio 40, y los gráficos ajustados se muestran en las figuras 1e, f. Es posible ver que los espectros de ajuste modelados y los espectros experimentales coinciden casi perfectamente. Estos resultados indican que \(\Delta\) es más sensible a las variaciones en el espesor de la película que \(\psi\) en todo el rango de espesores. Específicamente, la película más gruesa y la película más delgada mostraron poca variación en las curvas \(\psi\) versus longitud de onda, aunque las curvas equivalentes para \(\Delta\) mostraron una enorme variación. Los parámetros de deposición de la película tendrían un impacto en los valores "\(\psi, \Delta\)". Varios parámetros ópticos, como el índice de refracción (n), el coeficiente de extinción (k), el espesor de la película y la rugosidad, se pueden extraer como parámetros de ajuste de la Fig. 1e, f, como se muestra en la Fig. complementaria S1c, d. Los valores de n y k se utilizan para estimar los componentes reales e imaginarios de las constantes dieléctricas usando la relación \({\varepsilon }_{r}={n}^{2}-{k}^{2}\) y \({\varepsilon }_{i}=2nk\) respectivamente, como se muestra en la Fig. 1g,h en función de la longitud de onda. La parte imaginaria del material dieléctrico corresponde a la disipación o pérdida de energía de los fotones incidentes en el interior del material. El índice de refracción (n) representa la parte de la luz que se transmite a través del material sin ser absorbida y depende de la composición química del material. El coeficiente de extinción (k) depende de los defectos presentes en el material. Para un buen material dieléctrico, la parte imaginaria (o disipación) debe ser lo más pequeña posible y la parte real debe ser grande. Aparentemente, el gran cambio en los parámetros (\(\psi, \Delta)\) y las constantes dieléctricas (\({\varepsilon }_{r}, {\varepsilon }_{i})\) se pudo ver cerca del longitudes de onda (250–500 nm) cercanas a la banda prohibida debido a las transiciones de banda a banda40.

La precisión del ajuste40,41 se puede cuantificar como la raíz del error cuadrático medio \(MSE= \sqrt{\frac{1}{3m-1}}\sum_{i=1}^{m}\left[{\ izquierda({P}_{Ei}-{P}_{Gi}\right)}^{2}+{\left({D}_{Ei}-{D}_{Gi}\right)}^ {2}+{{K}_{Ei}-{K}_{Gi})}^{2}\right]\times 1000\), donde \(P=\mathrm{cos}\left(2\) psi\derecha)\); \(D=\mathrm{sin}\left(2\psi \right)\mathrm{cos}\left(\delta \right)\); \(K=\mathrm{sin}\left(2\psi \right)\mathrm{sin}\left(\delta \right)\); m es el número de longitudes de onda medidas e i es el número de iteración. Se encuentra que los valores de MSE son ~1 para todas las películas delgadas.

Las mediciones de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) se realizaron utilizando un analizador de energía de electrones hemisférico con una energía de paso de 20 a 50 eV con una resolución de energía de ~ 1 eV a una presión base de ~ 2 × 10-10 mbar. Se operó una fuente de rayos X de laboratorio Al_Kα no monocromática a ~ 196 W (14 mA y 14 kV). Las muestras se montaron utilizando una cinta conductora de carbono en una estación de muestras especialmente diseñada42. Los datos XPS se analizaron con el software xpspeak41. Los múltiples picos en los espectros XPS se ajustaron utilizando la función gaussiana después de la resta de fondo tipo Tougaard. La posición del pico de carbono sp3 1 s se toma como estándar (energía de enlace 284,6 eV) para compensar cualquier cambio inducido por la carga. La división de la órbita de espín para el indio (In) y el estaño (Sn) es de 7,54 eV y 8,47 eV, respectivamente. Los espectros XPS de la capa a-ITO muestran picos alrededor de ~ 451,79 eV y ~ 454,12 eV relacionados con orbitales In 3d3/2 y ~ 446,49 eV y ~ 444,24 eV relacionados con orbitales In 3d5/2, como se muestra en la Fig. 2a. Por otro lado, los picos de Sn 3d3/2 aparecen alrededor de ~ 496,96 eV y ~ 494,70 eV y los picos de Sn 3d5/2 alrededor de ~ 488,40, ~ 486,18, como se muestra en la Fig. 2b. Los picos ~ 442,09 eV y ~ 484,89 eV son picos de satélite debidos a una fuente de rayos X no monocromática. La energía de unión de los picos de In y Sn indica que la valencia de estos elementos es 3+ y 4+ respectivamente, lo que confirma la mezcla de In2O3 y SnO2. El pico orbital de oxígeno (O) 1 s coincide bien con ~ 529,7, ~ 531,8, ~ 534,0 con la energía de unión esperada de In2O3 y SnO2, como se muestra en la Fig. 2c. Se observaron resultados similares en el artículo publicado43,44. El pico de In 3d5/2 a ~ 446,49 y O 1 s a ~ 534,0 se puede atribuir a los grupos hidroxilo libres, lo que posiblemente se deba a la humedad ambiental atrapada en la superficie de la película. Los espectros XPS de la capa a-Ta2O5 recién cultivada ~ 17 nm muestran dos picos agudos a ~ 26,0 eV y ~ 27,9 eV en la Fig. 2d relacionados con los orbitales 4f7/2 y 4f5/2 de tantalio (Ta), respectivamente. El pico orbital de oxígeno (O) 1 s se ve alrededor de ~ 530,63 eV y 532,22 eV en la Fig. 2e. La valencia se confirma por la posición de la energía de enlace de Ta 4f7/245,46,47,48. Por lo tanto, los resultados de XPS indican claramente la naturaleza estequiométrica del Ta2O546,49,50. Se obtuvieron resultados similares de XPS en películas más gruesas, lo que también confirma las superficies estequiométricas similares de ambas películas, pero esta técnica tiene una limitación y solo se pueden sondear películas de hasta ~ 2 nm debajo de la superficie.

(a – c) resultados XPS de películas delgadas de ITO, (a) picos de indio (In) relacionados con los orbitales 3d3/2 y 3d5/2, (b) picos de estaño (Sn) relacionados con los orbitales 3d3/2 y 3d5/2, (c) Pico de oxígeno (O) relacionado con orbitales de 1 s. (d,e) resultados XPS de películas delgadas de Ta2O5, (d) picos de tantalio (Ta) relacionados con 4f7/2 y 4f5/2, (e) pico de oxígeno (O) relacionado con orbitales de 1 s.

Las morfologías de estas películas se confirmaron utilizando un microscopio electrónico de barrido por emisión de campo (FESEM) y los resultados se muestran en las Figs. 3a – d y 4a – f para dos espesores distintos y electrodos superiores respectivamente. Las superficies superiores de estas películas muestran claramente una morfología distinta para dos regímenes de espesor diferentes. Las películas más delgadas muestran un tamaño de grano más pequeño de ~ 15 a 20 nm y las películas más gruesas muestran un tamaño de grano más grande ~ 100 a 150 nm mencionado en la Fig. 3b, que parece crecer a partir de estos granos más pequeños (visible desde las estructuras finas). , a medida que las películas se vuelven más gruesas, como también lo sugiere el valor de rugosidad cuadrática media (RMS) de estas películas, ~ 1,5 nm también es independiente del espesor. También se observó una superficie topográfica similar con la capa superior de electrodos, lo que confirma un crecimiento suave capa por capa. Además, no se observan defectos importantes como macropartículas y poros en la superficie de los dispositivos. Estos dispositivos también se observaron bajo un microscopio óptico y un microscopio electrónico de barrido antes para descartar cualquier deformidad importante en la superficie de la muestra (como se muestra en la Fig. S2).

( a, b ) Imágenes topográficas FESEM de películas más delgadas y más gruesas cultivadas sobre sustratos recubiertos con ITO (c, d) su distribución aproximada del tamaño de partícula.

(a – c) Imágenes topográficas FESEM de Al / Ta2O5 / ITO y (d – f) ITO / Ta2O5 / ITO con diferentes aumentos.

Las características de corriente-voltaje (I-V) de los dispositivos RS asimétricos (Al/Ta2O5/ITO) y simétricos (ITO/Ta2O5/ITO) se miden en geometría de corriente perpendicular al plano cambiando el voltaje de polarización de 0 V → -10 V → 0 V → + 10 V → 0 V → -10 V → 0 V en un barrido triangular. El contacto inferior del ITO se puso a tierra y el contacto superior se conecta al electrodo superior mientras se toman las medidas. Se tomaron conjuntos de datos repetidos en diferentes ubicaciones para verificar el comportamiento estadístico general del dispositivo. La Figura 5a-f muestra el análisis de 50 ciclos continuos de curvas I – V (trazadas en el eje log Y) para tres espesores de película de Ta2O5 de ~ 20, ~ 80 nm y ~ 270 nm de dispositivos RS asimétricos y simétricos, respectivamente. Los ciclos IV muestran una histéresis clara durante el barrido triangular, lo que indica un comportamiento de conmutación resistivo bipolar no volátil. En estos gráficos, el estado de alta resistencia (HRS) y el estado de baja resistencia (LRS) se representan mediante las líneas negra y roja para la polaridad de polarización negativa, y las líneas azul y verde para la polaridad de polarización positiva. Después de 50 ciclos, no hay cambios importantes en la forma de las curvas I-V y se conserva la característica RS general, excepto que la histéresis se vuelve ligeramente más estrecha, lo que se espera en un comportamiento típico de tipo memristivo. Curiosamente, la forma general de las curvas RS cambia del dispositivo asimétrico a medida que la película pasa por una transición de un régimen más delgado a un régimen más grueso, como se ve en las figuras 5a a f y 10. S4 y S5. En primer lugar, los mínimos en las corrientes no se centran alrededor de polarización cero, sino que se observan alrededor de ± 0,2 V. Muchos otros grupos han observado una “forma de mariposa” o “características similares a las de una batería” de las curvas IV en diferentes materiales, como Pt/MoOx. /ITO51, otros óxidos metálicos anteriormente debido al potencial interno incorporado y a los efectos capacitivos no faradaicos (NFC)29. Claramente, a medida que el espesor de la película pasa por una transición, las características similares a las de la batería están bien definidas y la corriente y los voltajes operativos generales se reducen significativamente, lo que da una potencia operativa en el rango de ~ 20 a 100 nW, dependiendo de la naturaleza del electrodo metálico superior. , que es inferior en comparación con otros estudios recientes14,30,35. Por otro lado, las películas más gruesas (Fig. 5c, f) se vuelven inestables y mostraron un comportamiento aleatorio para ambos electrodos.

Características de conmutación resistiva de dispositivos asimétricos y simétricos con tres espesores distintos de película de Ta2O5 (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm). 50 barridos continuos de corriente-voltaje (I-V), resaltado en el primer barrido.

Aunque la histéresis es débil en una de las polaridades de voltaje (positiva para Al y negativa para ITO), siempre se necesita una polaridad opuesta para restablecer completamente el dispositivo. La polaridad preferencial podría deberse a la falta de coincidencia de la función de trabajo entre Al e ITO (Fig. S3). Además, el rango de corriente también depende de la naturaleza del electrodo superior y de la polaridad del voltaje. Estos resultados se pueden explicar utilizando el diagrama de bandas que se muestra en las figuras 6a a d. El diagrama de bandas muestra las posiciones respectivas de los niveles de Fermi, la banda de conducción y la banda de valencia de las capas superiores (Al, ITO), la capa intermedia Ta2O5 y la capa inferior ITO. En un dispositivo asimétrico (Fig. 6a), el nivel de Fermi del electrodo superior (Al) se encuentra por debajo de la posición de la banda de conducción de Ta2O5, pero el nivel de Fermi de ITO (semiconductor degenerado) está casi al mismo nivel que la posición de la banda de conducción. de Ta2O5. Entonces, en condiciones de polarización cero (Fig. 6a), se espera que los electrones fluyan de Ta2O5 a Al pero no de Ta2O5 a ITO, lo que provoca un agotamiento de la carga en la interfaz Ta2O5/Al (flexión de banda). Por lo tanto, se necesita un voltaje más alto para superar esta barrera para la tunelización (con mayor polarización) de Al a Ta2O5 como se representa en la Fig. 6b en condiciones polarizadas. Esta observación es consistente con las características similares a las de una batería, ya que esta barrera puede contribuir a una NFC adicional. Por otro lado, en un dispositivo simétrico (Fig. 6c, d), dicha barrera no se forma en la interfaz, lo que da como resultado una corriente más alta que se observa con voltajes de polarización bajos. En el caso de la película más gruesa, esta barrera no juega un papel importante en la tunelización general directa o de Fowler-Nordheim. En cambio, la corriente está dominada principalmente por el transporte a granel a través de la capa de Ta2O5, que está fuertemente influenciado por los defectos de la película. En consecuencia, no se ha observado un comportamiento consistente de conmutación por resistencia (RS). Es importante señalar que las características IV de las películas más delgadas y más gruesas son similares, excepto por grandes saltos y fluctuaciones en la histéresis. Incluso se pudieron observar las características similares a las de la batería. Estos grandes saltos e histéresis podrían atribuirse al transporte masivo dominado por la conducción de defectos pasantes, en contraste con el mecanismo de túnel observado para películas más delgadas y de espesor intermedio. La corriente más alta observada en la Fig. 5b, e se puede atribuir a la naturaleza altamente degenerada de ITO y su respectiva posición del nivel de Fermi con respecto a la posición de la banda Ta2O5. Cabe señalar que incluso en el dispositivo asimétrico, siempre se observa una corriente más alta para el electrodo positivo, donde los electrones se transportan desde el ITO inferior al Ta2O5. Esto explica la mayor asimetría en la corriente (hacia la polarización positiva) en dispositivos asimétricos.

El esquema del diagrama de bandas de energía de (a,b) dispositivo asimétrico en condiciones de polarización cero y polarizada y (c,d) dispositivo simétrico en condiciones de polarización cero y polarizada.

Su resistencia y retención de estos dispositivos se muestran en las Figs. 7 y 8 respectivamente. Se ha observado que las películas que muestran características similares a las de una batería mostraron relativamente mayor resistencia y retención (Figs. 7b, 8b) en comparación con otras películas (Figs. 7a,c, 8a,c), como también se refleja en los valores más bajos de σ/μ extraído de los gráficos de probabilidad acumulada que se muestran en la Fig. S6. Curiosamente, las películas más delgadas mostraron mejores propiedades de resistencia y retención con el electrodo ITO.

Propiedad de resistencia de dispositivos asimétricos y simétricos con tres espesores distintos de película de Ta2O5 (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm) de 50 ciclos continuos.

Propiedad de retención de dispositivos asimétricos y simétricos con dos espesores distintos de película de Ta2O5 (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm) de 103 ciclos.

Para comprender el mecanismo, estas curvas se equiparon linealmente con diferentes mecanismos de conducción según el procedimiento mencionado en otra parte13. Las curvas I-V en la Fig. 5 podrían ser lineales equipadas con ln (I) vs. ln (V) como se muestra en la Fig. 9, dando valores de pendiente entre ~ 1 y 2 que confirman la tunelización directa o la tunelización asistida por defectos. [Conducción limitada por carga espacial (SCLC)] es el mecanismo de conducción dominante. La tunelización directa desde el electrodo inferior hasta el superior no es factible para un espesor tan grande. Por lo tanto, la formación de caminos filamentosos también puede ser un mecanismo concurrente con la tunelización asistida por trampa. La débil asimetría en las curvas I-V es causada por la naturaleza asimétrica de la barrera de túnel debido a las diferentes funciones de trabajo del electrodo y el aislante13,52,53,54,55. En comparación con el ITO como electrodo superior, las puntas metálicas recubiertas de Al y Ni (Figura complementaria S5) mostraron la característica similar a la de una batería, lo cual se espera ya que es más probable que estos metales participen en las reacciones redox y cambien la química de la superficie local debido mayor afinidad por el oxígeno56 durante la formación del filamento. Por otro lado, las películas más delgadas no tienen suficiente capacitancia para mantener la carga y la corriente de fuga puede acabar con las características similares a las de una batería.

Ajustes lineales entre ln (I) y ln (V) de características de conmutación resistiva de dispositivos asimétricos y simétricos para tres espesores distintos de Ta2O5 (~ 20 nm, ~ 80 nm, ~ 270 nm).

Para investigar más a fondo estos efectos, estas películas también se midieron aumentando el rango de voltaje aplicado y la corriente de cumplimiento para ver el papel del calentamiento Joule17. La característica general I – V y ZBC se desplaza hacia arriba cada vez que aumenta el rango de voltaje de barrido, lo que representa los múltiples estados resistivos intermedios (IRS), como se muestra en las figuras 10a-c. También se puede observar un comportamiento similar cuando se fija el rango de voltaje de barrido y se aumenta la temperatura externa (como se muestra en la Fig. S7 complementaria), lo que confirma aún más el calentamiento Joule a través de pulsos de voltaje/corriente17. Curiosamente, cada estado del IRS aún se puede ajustar entre los estados LRS y HRS. Explicamos el mecanismo con la ayuda de un diagrama esquemático que se muestra en la Fig. 10d, basado en imágenes de microscopía electrónica de transmisión in situ de otros grupos57. Se ilustra que se pueden estabilizar diferentes estados del IRS debido a la formación de diferentes filamentos que tienen longitudes y anchos específicos, dependiendo del rango de voltaje de operación y corriente de cumplimiento. El barrido de voltaje hace que las vacantes de oxígeno migren y formen los filamentos metálicos de las fases Ta, TaO y TaO234,57. Sin embargo, el LRS y el HRS aún se pueden sintonizar alrededor de cada IRS controlando la corriente de túnel mediante la modulación en las longitudes de los filamentos. Es importante señalar en la Fig. 10c que cada vez que aumenta el rango de voltaje de operación y corriente de cumplimiento, las características similares a las de una batería se debilitan, lo que podría deberse al hecho de que la formación de filamentos metálicos más grandes dentro de la matriz aislante57 puede disminuir efectivamente. NFC y, por tanto, debilitar el campo interno total.

( a, b ) Curvas I – V con voltaje de operación creciente y corriente de cumplimiento (c) los gráficos ampliados que muestran los dos mínimos actuales (en películas más gruesas) acercándose, después de aumentar el voltaje de operación del rango y la corriente de cumplimiento. (d) El diagrama esquemático que explica múltiples estados de resistencia intermedia (IRS) y los estados de resistencia baja/alta (LRS/HRS) sintonizados alrededor de cada IRS a través de la modulación de filamentos.

En conclusión, hemos utilizado el espesor del óxido de tantalio, el material del electrodo superior y el calentamiento Joule a través del voltaje y la corriente de cumplimiento como parámetro de control para ajustar las características generales de RS en películas delgadas de a-Ta2O5 y a-ITO altamente transparentes. Dos espesores distintos de a-Ta2O5 dan formas completamente diferentes de características I-V. Las películas más delgadas mostraron un comportamiento RS convencional, mientras que las películas más gruesas mostraron una característica similar a la de una batería. La RS del dispositivo se explica por el tipo de mecanismo filamentoso donde los estados resistivos altos y bajos se pueden sintonizar a través de las modulaciones en la longitud y el ancho de los filamentos. En películas más gruesas, en comparación con el ITO como electrodo, los metales puros mostraron características similares a las de una batería debido a una mayor afinidad por el oxígeno para las reacciones redox y los efectos capacitivos faradaicos. Este estudio también abre nuevas oportunidades para comprender las características similares a las de las baterías en películas más gruesas y la incorporación de conceptos de nanobaterías en memristores y dispositivos RS basados en óxido de tantalio.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado y sus archivos de información complementarios.

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D. Khone agradece la beca de investigación de la Universidad BML Munjal. AS Rana desea agradecer la beca de investigación básica SERB (CRG/2021/001136) para apoyar este trabajo.

Centro de Materiales y Dispositivos Avanzados, Escuela de Ingeniería y Tecnología, Universidad BML Munjal, Gurgaon, 122413, India

Darshika Khone y Abhimanyu Singh Rana

Departamento de Física, Instituto Indio de Tecnología de Delhi, Nueva Delhi, 110016, India

Sandeep Kumar y Sunil Kumar

Consorcio UGC-DAE para la Investigación Científica, Indore, 452001, India

Mohammad Balal y Sudipta Roy Barman

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ASR y DSK concibieron la idea y ejecutaron el diseño experimental general, el análisis de resultados y escribieron el borrador original del manuscrito. SK y SK realizaron elipsometría, interpretación de datos espectroscópicos y contribuyeron a la redacción y revisión del manuscrito. MB y SRB realizaron mediciones, interpretación y análisis de datos de XPS, y contribuyeron a la redacción y revisión del manuscrito. ASR supervisó el trabajo general y revisó el manuscrito final.

Correspondencia a Abhimanyu Singh Rana.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Khone, D., Kumar, S., Balal, M. et al. Conmutación resistiva y características similares a las de una batería en películas delgadas de Ta2O5/ITO altamente transparentes. Informe científico 13, 14297 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40891-2

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Recibido: 03 de mayo de 2023

Aceptado: 17 de agosto de 2023

Publicado: 31 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40891-2

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